基金项目：银川能源学院科学技术研究项目资助（No.2022-KY-Y-18)

中图分类号：O56.    文献标识码：A

引   言

在强激光场下，原子产生的高次谐波谱具有宽频和超连续性，这为合成单个阿秒脉冲创造了良好条件。1999年，Papadogiannis等通过高次谐波合成了阿秒脉冲链。2001年，M.Hentschel团队利用掺钛蓝宝石激光与氖气相互作用，首次获取650as宽的单个脉冲。2008年，实验上首次实现了80as宽的单个阿秒脉冲输出。这些超短阿秒脉冲为研究超快过程和电子动力学提供了新技术。

获取单个阿秒脉冲的主要方法包括极化门、振幅门、电离门等。高次谐波的Cut-off对脉冲宽度影响显著，Corkum提出的“三步模型”（电离、加速、复合）全面解释了高次谐波的产生。高次谐波的截止位置能通过公式Ip+3.17Up计算，增强激光强度或波长可提高截止位置，但会降低发射效率。为保证效率，人们使用双色场、三色组合场、激光加半周期组合场、啁啾激光与静电场组合场、基频场附加谐波脉冲等方法提高谐波截止位置。

实验上，Kim等人2008年首次得到金属材料的高次谐波。激光打到金属纳米材料上，形成等离激元，电场局部增强并非均匀分布。这改变了高次谐波的发射过程。Lewenstein团队发现，在非均匀场下，气体原子的高次谐波Cut-off提高，谐波平台扩展。利用中红外场和纳米等离激元内部非均匀场共同作用下，氦原子获得高次谐波。通过改变非均匀参数，高次谐波谱的截止位置得到扩展，最终输出最短为26as的单个阿秒脉冲。

2  理论方法

在偶极近似（Dipole approximation)和长度规范(Length specification)下，求解一维原子的含时薛定谔方程(Time-dependent Schrodinger equation,

TDSE)(计算过程中使用原子单位)

              (1)

式中 为一维原子的哈密顿量，可表示为

          (2)

其中表示的是原子在一维情况下模型势,具体计算过程中采用软库仑势的形式，本文研究的原子为氦原子，为保证模型氦原子与真实的氦原子具有相同的基态能量，所以软库仑势中的参数=0.485.激光场是与空间有关的电场分量,具体表示为: ，表达式中是表示空间非均匀程度的量，为外加电场的分量，形式如下：

            (3)

其中分别为激光场的振幅和角频率，T为激光的周期.利用分裂算符法（Split operator method)求解(1)式的含时薛定谔方程，从而计算得到原子在非均匀场中的波函数，运用Ehrenfest定理，激光场中电子运动的平均加速度可用如下公式表示：

.       (4)

将（4）式进行Fourier变换得到高次谐波谱的强度.

叠加一定频率范围内的高次谐波获得阿秒脉冲

,                             (5)

其中.

3 计算结果与讨论

在计算中，中红外激光场的强度取为，波长为2000nm，半高全宽为10fs,4个光学周期数.图1给出的是氦原子在组合场中产生的高次谐波.因为氦原子处在空间结构形如领结的纳米量级等离激元中，目前实验室利用材料金已经制备出的领结型纳米等离激元的空间范围为20nm(相当于378a.u),为了能够与实验所得空间范围一致，我们将边界处的吸收波函数放在 Xc=180a.u处,这样做也防止了电子在边界上由于反射形成的非物理干涉现象.图1(a)计算得到的是均匀场情况下电子运动空间不受限制的（Xc=890a.u）的高次谐波谱，从图中可以看出，高次谐波谱出现了明显的双平台结构，平台一在1300阶左右出现了截止，而平台二连续分布直到1900阶附近出现截止.图1(b)-(d)是吸收波函数Xc=180a.u时，氦原子在非均场中不同非均匀参数下的高次谐波谱，其中图1(b)是非均匀参数时的非均匀场中计算得到的高次谐波谱，虽然谐波截止位置没有扩展，但高次谐波谱在600阶以后展示出了较好的连续性.图1(c)是非均匀参数时的高次谐波谱，高次谐波阶数明显扩展，截止位置在2100阶附近.图1(d)是非均匀参数时的高次谐波谱，可以看出在较宽阶数的谐波范围内，其呈现出较好连续性与截止位置的扩展.图2是利用公式(5)对以上四种情况下的高次谐波谱中第1000-1150阶谐波进行叠加得到的阿秒脉冲.发现均匀场中对1000-1150阶谐波进行叠加后得到的是脉宽为48as和107as的脉冲链如图2(a)所示，叠加非均匀场中不同非均匀参数下1000-1150阶谐波得到的是单个阿秒脉冲如图2(b)-(d)所示,阿秒脉冲的宽度与均匀场情况下比较明显变窄，同时非均匀场参数的逐渐变大对脉宽的变化也有贡献，最后得到脉宽为41as 的单个阿秒脉冲.

图1 原子在激光场中产生的高次谐波谱，吸收函数Xc=890a.u，(a) ε=0的均匀场；非均匀场情况，吸收函数Xc=180a.u，(b)ε=0.002 ，(c) ε=0.005，(d) ε=0.007.

图2 叠加1000-1150阶的谐波，原子产生的阿秒脉冲时间包络.吸收函数Xc=890a.u， (a)ε=0的均匀场；非均匀场情况，为吸收函数Xc=180a.u时，(b)ε=0.002 ，(c) ε=0.005，(d) ε=0.007.

在领结型纳米等离激元中，非均匀参数在一定范围内微小的改变对高次谐波谱的平台展宽和截止位置有很大的影响.随着非均匀参数的增大，高次谐波谱的阶数不断增加，截止位置扩展，并且谐波谱的两个平台产生明显变化，第一个平台变窄，第二个平台展宽.为了能够更好的解释非均匀场情况下高次谐波谱平台的展宽，我们对均匀场和非均匀场两种情况驱动下氦原子产生的高次谐波阶数随时间变化情况做经典分析，经典分析过程是求解电子在均匀和非均匀场中的动力学过程即牛顿第二定律方程，量化获得电离（Ionisation)时刻和与原子核再次复合（Recombination)时刻的谐波阶数随时间的变化关系.计算结果如图3所示，图3(a)是电子运动空间不受限制即吸收波函数位置在Xc=890a.u的均匀场情况，图中t_i表示电子的电离时刻，t_r表示电子的复合时刻.一般电子在电离和复合的过程中存在两个经典的运动路径，我们把电离早但复合迟的电子路径称为长路径，把电离迟而复合早的路径称为短路径.发现谐波阶数小于900阶的谐波谱对应的每一阶谐波都由短路径所贡献，但是谐波谱的连续性不好；而谐波阶数大于900阶至截止位置附近的长短电子路径对谐波阶数都有贡献，伴随着高次谐波阶数的不断增大，电子短路径的复合时间增大而长路径的复合时间减小，当到达截止位置附近时长短路径的复合时间相同，谐波阶数对应的能量随时间增加比较缓慢，这种情况下合成的阿秒脉冲不仅脉宽较

图3高次谐波发射的经典分析. 电子运动范围不限，（a）均匀场；电子运动范围受限（b）、（c）、（d）非均匀场.

图4 吸收函数Xc=180a.u,ε=0.007的非均匀场中叠加不同阶次高次谐波得到的阿秒脉冲 (a) 900-1100阶；(b) 1100-1300阶；（c）1350-1550阶；(d)1600-1800阶；(e)1850-2050阶；(f)2100-2300阶

大，同时对应两个脉冲.图3(b) —(d)是在电子运动空间限制在纳米等离激元中（20nm的空间范围），即吸收函数Xc=180a.u时不同非均匀参数下谐波谱阶数随时间发射的经典分析，随着非均匀参数的不断增加，两个电子路径合并在一起，在电子从电离到复合的过程中抑制电子的长路径而增强了电子的短路径，电子复合的时间减小,复合过程快速完成,谐波阶数随时间快速增加,对应的谐波能量也随时间快速增加，于是在较宽的谐波阶数范围内可以合成脉宽较窄的阿秒脉冲.基于以上分析我们对电子空间受限制ε=0.007的非均匀场下不同阶次的高次谐波进行叠加合成阿秒脉冲如图4(a)-(f)所示，分别是对 900-1100阶、1100-1300阶、1350-1550阶、1600-1800阶、1850-2050阶和2100-2300阶叠加的结果，发现高阶谐波叠加得到的都是独立单个阿秒脉冲，阿秒脉冲的宽度依次为38as，34as,26as,35as,28as和32as，最短的脉冲宽度达到26as，单个脉冲的宽度相比于均匀场的48as有很大的减小.由此可见在控制两等离激元空间位置不变，改变非均匀参数提高谐波的截止位置能够更好的得到脉宽更短的单个阿秒脉冲.

4 结 论

本文通过一维TDSE的求解，研究了氦原子在尺寸为纳米量级的等离激元中产生高次谐波的性质及合成阿秒脉冲的特点.由于等离激元空间的非均匀特性对高次谐波发射机理影响比较大，所以应用吸收函数控制电子运动范围，首先研究了吸收波函数在890原子单位(电子运动空间不受限）的均匀场中氦原子发射高次谐波与吸收波函数在180原子单位（电子运动空间受限）的非均匀场情况下的高次谐波谱特点，发现两种情况下高次谐波谱的发射效率几乎相同，但是随着非均匀参数的增大高次谐波的平台区域逐渐扩展；其次研究了在不改变等离激元空间结构位置的情况下随着（非均匀参数）的增加产生的高次谐波及阿秒脉冲，结果发现，当非均匀参数不断增大时，高次谐波的Cut-off会延展，同时阿秒脉冲的宽度也会随之变窄.当吸收波函数位置在空间180原子单位,非均匀参数取0.007时，得到的高次谐波谱不仅有很好的收敛性，而且连续性好截止位置高，同时合成脉宽可达26as的单个脉冲.通过经典分析可知，等离激元位置不变的情况下非均匀参数的改变会使两个电子轨道发生并合而形成单个的阿秒脉冲.

参考文献

[1]Papadogiannis N ,Kalpouzos C ,Goulielmakis E , et al.Kilohertz extreme-ultraviolet light source based on femtosecond high-order harmonic generation from noble gases[J].Applied Physics B Lasers and Optics,2001,73(7):687-692.

[2]G S ,E B ,JP C , et al.Attosecond pulse trains associated with the short and long quantum paths[J].Laser Physics: An International Journal devoted to Theoretical and Experimental Laser Research and Application,2005,15(6):794-798.

[3]夏昌龙,刘学深.任意夹角的双色偏振激光作用下孤立阿秒脉冲的产生[J].物理学报,2012,61(04):162-166.

[4]洪伟毅,杨振宇,兰鹏飞等.非平行偏振双色场驱动产生脉宽稳定的单个宽谱阿秒脉冲[J].物理学报,2009,58(07):4914-4919.

[5]陈基根,杨玉军,陈漾.附加谐波脉冲生成强的39阿秒孤立脉冲[J].物理学报,2011,60(03):196-201.

[6]A J P ,F M C ,M L , et al.Beyond carbon K-edge harmonic emission using a spatial and temporal synthesized laser field.[J].Physical review letters,2013,110(5):053001.

[7]曾婷婷,李鹏程,周效信.两束同色激光场和中红外场驱动氦原子在等离激元中产生的单个阿秒脉冲[J].物理学报,2014,63(20):170-178.